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Heterogen katalysierte Gasphasenhydrierung von Benzol zu Cyclohexen in Schüttgut- und Mikrostruktur-Reaktoren
2005-12-02
[Electronic ed.]
prv
Universitätsbibliothek Chemnitz
Universitätsbibliothek Chemnitz, Chemnitz
Fakultät für Naturwissenschaften
male
Annaberg
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In der vorliegenden Arbeit wurde die heterogen-katalysierte, partielle Gasphasenhydrierung von
Benzol zu Cyclohexen untersucht. Dazu wurden Träger- und Schalenkatalysatoren für Schüttgutreaktoren
sowie Mikrostruktur-Reaktoren mit katalytisch aktivierten Wafern hergestellt und
eingesetzt.
Die Bildung des thermodynamisch und kinetisch nicht begünstigten Zielproduktes Cyclohexen
konnte durch den Reaktionsmodifikator Methanol bewirkt werden. Dieser war in der Lage, die
Verhältnisse der Geschwindigkeiten der Teilreaktionen sowie der Sorptionsprozesse an der Katalysatoroberfläche
so zu beeinflussen, daß Cyclohexen im Abgasstrom der Reaktion nachgewiesen
werden konnte. Dabei gelang es außerdem, die Reaktion unter quasi-stationären Bedingungen
an unterschiedlichen Katalysatoren reproduzierbar durchzuführen und mit Hilfe eines einfachen
Verfahrens die Katalysatoren zu reaktivieren.
Der Einfluß des Trägermaterials von Ruthenium-Katalysatoren auf Umsatzgrad, Selektivität sowie
das Desaktivierungsverhalten während der Gasphasenhydrierung wurde ermittelt. Darüber
hinaus wurde eine Reihe von unpromotierten und promotierten Ru/Al2O3-Trägerkatalysatoren
mit Hilfe des Sol-Gel-Verfahrens präpariert und in der Gasphasenhydrierung von Benzol in Gegenwart
des Reaktionsmodifikators Methanol untersucht. Dabei konnte gezeigt werden, daß die
zusätzliche Promotierung mit Zinkoxid zu einer weiteren Verbesserung der Cyclohexen-Bildung
führte.
Die Mikrostruktur-Reaktoren für die partielle Gasphasenhydrierung von Benzol wurden zum
einen aus mikrostrukturierten Aluminium-Wafern und zum anderen aus mikrostrukturierten
Edelstahl-Wafern gebildet. Beide Wafertypen wurden mit unterschiedlichen Methoden katalytisch
aktiviert. Die Aluminium-Wafer wurden durch anodische Oxidation und anschließende
Imprägnierung aktiviert, für die Aktivierung der Edelstahl-Wafer wurde ein Sol-Gel-Tauchbeschichtungs-
Verfahren mit Imprägnierung angewendet. Bei der Untersuchung der partiellen
Gasphasenhydrierung von Benzol an den Mikrostruktur-Reaktoren mit den jeweiligen Waferkatalysatoren
zeigte sich, daß die Mikrostruktur-Reaktoren mit Aluminium-Waferkatalysatoren bezüglich
der Bildung von Cyclohexen besser geeignet waren, als die Mikrostruktur-Reaktoren mit
Edelstahl-Waferkatalysatoren. Es wurde gezeigt, daß ein Mikrostruktur-Reaktor in der partiellen
Gasphasenhydrierung von Benzol das gleiche Selektivitäts-Umsatz-Verhalten aufweist, wie ein
Schüttgutreaktor mit vergleichbarem Schalenkatalysator.
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Benzol
Cyclohexen
Hydrierung
Methanol
Ruthenium
Schalenkatalysator
Trägerkatalysator
Zinkoxid
Mikrostruktur-Reaktor
Reaktionsmodifikator
Schüttgutreaktor
Sol-Gel-Verfahren
Wasserstoff
urn:nbn:de:swb:ch1-200500956
Technische Universität Chemnitz
dgg
Technische Universität Chemnitz, Chemnitz
Enrico
Dietzsch
Dipl.-Chem.
1970-12-24
aut
Dieter
Hönicke
Prof. Dr.-Ing. habil.
dgs
rev
Stefan
Spange
Prof. Dr. rer. nat. habil.
rev
Peter
Claus
Prof. Dr. rer .nat. habil.
rev
ger
2004-10-29
2004-12-17
born digital
doctoral_thesis